【本站讯】氧还原反应（ORR）是新能源存储与转化的核心反应之一，因涉及多电子转移导致反应动力学缓慢。尽管贵金属Pt/C催化剂具有优异的ORR活性，但原料高昂的价格以及稀缺性极大限制了Pt/C催化剂的应用。近年来，以Fe-N-C为代表的单原子催化剂被认为是Pt/C催化剂的有效替代方案，但其性能相对于Pt/C仍有较大差距。因此，提高Fe-N-C催化剂的催化活性具有重要意义。

ORR具有自旋依赖性，Fe-N-C催化剂自旋态影响其氧化还原历程。通常Fe-N₄中心周围含有相当多的氮物种，可能具有调节活性中心自旋构型的能力。鉴于此，我校胡涵教授研究团队通过理论计算阐明了氮物种对Fe-N-C催化剂自旋态的影响规律，揭示了石墨氮对自旋态的调控机制及对ORR活性的提升作用，并开发了一种简单、高效的氮物种辅助Fe-N-C催化剂自旋调控策略，通过调控催化剂中本征氮物种构型实现了对催化剂活性中心由低自旋态向高自旋态的转变，从而优化了氧中间体吸附解离能垒，显著提高了催化剂的活性及稳定性。基于该调控策略开发的Fe-N₄/N_GC-C催化剂展现出优于基准Pt/C催化剂的ORR反应活性，并且在10000次电位循环后，其E_1/2仅衰减11 mV，表现出卓越的稳定性。目前，该催化剂已被成功用于构建高性能的锌-空电池，组装的柔性锌-空电池能够在应力弯曲条件下平稳放电，并实现了对手机等数码产品的快速充电。

上述研究成果以“Spin regulated Fe-N-C catalyst enabled by adjusting coordination nitrogen species for robust oxygen reduction”为题发表在国际顶级期刊《National Science Review》上。论文第一作者为化学化工学院博士研究生王宁，通讯作者为胡涵教授。该研究工作得到国家自然科学基金、山东省创新发展联合基金等项目支持。

论文链接：

https://academic.oup.com/nsr/advance-article/doi/10.1093/nsr/nwaf061/8026898