【本站讯】氢能和燃料电池技术一直被公认为是解决当今交通能源和环境问题的最佳方案之一，是国家“十四五”规划战略性新兴产业的重点方向之一。在“碳达峰”“碳中和”目标下，相关技术对能源结构的转型和替代、减少化石能源对外依存度，保障国家能源安全有着重要的战略意义。近日，重质油全国重点实验室绿色能源化工团队在氢能与燃料电池催化剂领域取得一系列新进展，相关成果发表在Advanced Materials与Angewandte Chemie International Edition两大国际知名期刊，中国石油大学（华东）均为唯一通讯单位。该系列工作紧密围绕国家可再生能源发展规划与山东省新旧动能转换需求，针对绿色氢能制备与燃料电池应用中的催化剂难题进行了深入研究，为推动绿氢与燃料电池的规模化应用提供了新途径。

题为《用于电催化析氧反应单原子催化剂的理性设计原理：从靶向结构到活性位点》(Design Principles of Single Atom Catalysts for Oxygen Evolution Reaction: From Targeted Structures to Active Sites)的成果发表在国际材料领域顶级期刊Advanced Materials上，化学化工学院2021级硕士研究生姜菲为第一作者，潘原副教授为通讯作者。

电解水制氢技术能实现电能到氢能的能源转换，有望在新一代能源体系中得到发展和应用。然而，电解水过程中阳极析氧反应（OER）动力学缓慢，很大程度上依赖于高活性、高稳定性的催化剂。鉴于此，该研究结合OER过程中的动态反应机理，揭示了电化学条件下的实际活性位点；进一步提出了提高SACs催化活性的合理化调控策略，包括杂原子掺杂调控、配位结构调控、双原子位点调控、电子结构调控等；建立了精准结构SACs的理性设计原则，并展望了面向OER应用的SACs的机遇和挑战。

题为《配体调控策略促进Co掺杂1T-MoS₂碱性析氢性能》(Ligand Modulation of Active Sites to Promote Cobalt-Doped 1T-MoS₂Electrocatalytic Hydrogen Evolution in Alkaline Media)的成果发表在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上，化学化工学院2020级博士研究生刘海君为第一作者，董斌教授、柴永明教授为通讯作者。

针对高效碱性析氢反应（HER）催化剂在电解水制绿氢的大规模应用开发，团队针对具有金属特性的1T-MoS₂进行修饰调控，以合适前驱体实现配体和掺杂离子的微观可控分布，为过渡金属二硫化物（TMD）的层间调控提供了坚实基础，并通过优化制备过程获得更大层间距二维结构，有效地激活惰性面催化位点。本研究开发的协同策略为构建层间距扩大的二维催化材料提供了新的参考，并入选2023年山东省研究生优秀创新成果。

题为《用于锌空电池的双功能单原子催化剂：从动态机理到理性设计》(Bifunctional Single Atom Catalysts for Rechargeable Zinc-Air Batteries: From Dynamic Mechanism to Rational Design)的成果发表在国际材料领域顶级期刊Advanced Materials上，化学化工学院2020级博士研究生张鹏为第一作者，潘原副教授为通讯作者。

日益增长的能源和环境需求要求更加高效、清洁的能量储存和转换装置。可充电锌空电池作为一种特殊的燃料电池，有望在下一代能量储存体系中得到发展和应用。高性能的锌空电池依赖于阴极双功能催化剂的合理化设计。单原子催化剂在双功能氧还原/氧析出反应(ORR/OER)中表现出优异的催化性能。然而，理解单原子催化剂在ORR/OER反应中的动态机理仍然存在挑战。此外，通过分析SACs的ORR/OER动态机理，提出合理的调控策略来提高SACs的双功能催化活性，助力高性能锌空电池的发展是十分必要的。鉴于此，该研究系统总结了单原子催化剂在ORR/OER中的动态反应机理，结合理论分析揭示了电催化条件下的实际活性位点，进一步提出了提高SACs双功能活性的合理化调控策略，包括配位结构调控、杂原子掺杂调控、双原子位点调控、缺陷调控和复合策略，展望了面向锌空电池应用的双功能SACs的机遇和挑战。

题为《不对称配位单原子Fe-N₃S₁活性位点的空位缺陷诱导效应促进具有超高周转频率和质量活性的稳定电催化氧还原》(Vacancy defects inductive effect of asymmetrically coordinated single-atom Fe-N₃S₁active sites for robust electrocatalytic oxygen reduction with ultra-high turnover frequency and mass activity)的成果发表在国际材料领域顶级期刊Advanced Materials上，化学化工学院2020级硕士研究生赵祎琳、2020级本科生李佳烨、长庚大学陈效谦、中国矿业大学（北京）马雪璐与华中科技大学袁清为共同第一作者，潘原副教授为通讯作者。

质子交换膜燃料电池（PEMFC）和锌空气电池可直接将化学能转化为电能，在新能源汽车和柔性电子领域具有广阔的前景。然而，阴极氧还原反应（ORR）动力学迟缓，减缓了电催化过程。开发低成本、高催化性能的非贵金属催化剂迫在眉睫。碳负载的单原子Fe催化剂被认为是最具前景的ORR催化剂之一，目前主要研究的对称结构Fe-N₄位点由于具有均匀的电子分布，对于ORR过程中不同中间体的吸附能力相对有限。而具有不对称配位结构的单原子Fe位点则表现出不对称的电子分布，通过位点的有效调控，可以强化不同中间物种的吸附和活化。然而，由于缺乏一种有效的制备方法，具有不对称配位结构的单原子Fe位点在增强ORR性能方面的研究报道比较少见。鉴于此，该研究基于超分子自组装理念，创新性地建立了基于沥青超分子自组装热解方法，合成了一种由煤沥青衍生的富含大量空位缺陷的N，S共掺杂碳锚定不对称配位Fe-N₃S₁单原子催化剂，并提出了空位缺陷诱导调控不对称配位Fe-N₃S₁活性位协同强化ORR反应过程。该机理研究发现，Fe-N₃S₁活性位点有利于OH⁻物种的产生，并在酸性和碱性溶液中表现出不同的动力学机制。Fe-N₃S₁活性位点周围丰富的空位缺陷平衡了OOH*的形成和*OH的还原，从而协同促进了电催化ORR过程。这些新发现为从原子水平上理性设计低成本、高活性ORR催化剂提供了有效途径。同时，这项工作还催化出了优异的竞赛项目。基于该成果申报的项目《沥青基单原子铁催化剂的规模化可控制备及其氧还原性能研究》获第十八届“挑战杯”全国大学生课外科技学术作品竞赛国家级一等奖。

绿色能源化工团队是重质油全国重点实验室和CNPC催化重点实验室的重要组成部分。团队围绕催化加氢、氢能制取与高端利用的基础与应用研究开展工作，研究成果在高端化工、新能源、绿色环保等领域实现了中试及工业化应用，取得了显著的经济和社会效益。近5年，绿色能源化工团队承担国家自然科学基金重点项目、国家自然科学基金面上/青年项目、泰山学者科研项目、山东省重大科技创新工程项目、山东省重大基础研究项目、山东省优秀青年基金、中国石油重大科技专项、技术转化重大项目等课题30余项，发表SCI论文200余篇，撰写著作2部，授权发明专利50余项，获省部级科技奖励8项。

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https://doi.org/10.1002/adma.202306309

https://doi.org/10.1002/anie.202313845

https://doi.org/10.1002/adma.202303243

https://doi.org/10.1002/adma.202308243