JACS刊发重质油国家重点实验室最新研究成果

  【本站讯】近日,重质油国家重点实验室最新研究成果《Ru金属表面CO致密吸附层对CO加氢反应的促进作用》(Dense CO Adlayers as Enablers of CO Hydrogenation Turnovers on Ru Surfaces)在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society,JACS)以研究论文的形式发表,化学工程与技术专业博士研究生刘建伟为论文第一作者,中国石油大学(华东)为第一署名单位。

  目前,全球石油资源逐渐向重质化、劣质化方向发展,同时供应持续紧张,国外大型能源公司均在大力发展以煤炭、天然气等常规能源以及页岩气等非常规能源为原料的费托合成技术,为能源的多元化提供安全保障。针对我国富煤、缺油、少气的能源结构特点,利用费托合成技术将丰富的煤炭资源转化为液体燃料以及多种高附加值化工产品,减少对原油资源的依赖,对保障我国的能源安全具有重要的战略意义。

  近年来,对于费托合成反应的机理研究,多采用表面化学的研究方法,探索金属单晶等模型催化剂表面CO的吸附以及CO加氢反应行为。然而,这些研究结果与实际反应条件下的费托合成反应存在较大分歧,众多研究结果表明,由于CO在金属表面具有较强的吸附能力,在实际费托合成反应条件下,金属催化剂表面基本上被吸附的CO所覆盖形成致密的CO吸附层,这种吸附行为有可能导致了上述表面化学研究结果与实际反应过程的差异。刘建伟等人通过原位红外以及动力学实验,在较宽CO压力范围内,研究了实际反应条件下负载型钌基催化剂表面CO表面覆盖度对CO的吸附以及CO加氢反应过程的影响,结果表明,在不同的CO压力范围内,催化剂表面CO的吸附行为存在较大的差异,较高CO压力条件下,催化剂表面CO的表面覆盖度接近甚至超过单层吸附,形成致密CO吸附层,从而改变了催化剂表面各吸附物种的相对稳定性,进而促进了CO加氢反应过程,同时采用过渡态理论对上述促进作用进行了解释。在研究过程中,通过采用负载型金属催化剂以及接近实际费托合成过程的反应条件,虽然增加了研究体系的复杂性,但能够使得实验结果更加真实地反映实际反应过程。该研究结果解释了实际反应条件下CO压力对费托合成反应过程较弱的抑制作用,为解决实际工业过程中的具体问题提供了理论依据,同时该论文也为其它强吸附物种参与的反应过程提供了研究思路。

  该研究成果获得了匿名审稿专家的肯定,审稿专家对论文中采用的实验思路与方法以及理论计算方法给予高度评价,认为该研究成果对于深入认识包括费托合成在内的众多反应过程具有重要的指导意义。

  《美国化学会志》(JACS)由美国化学会创办于1879年,至今已有130多年历史,是全球化学领域最权威的学术杂志之一,代表着世界化学界前沿和权威的学术观点,其独有的学术地位和学术价值被化学领域人士广为关注,2016年最新影响因子为13.858。

  论文链接:http://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.7b04606


 


【作者:孙伟 刘培勇    来自:化学工程学院 科技处    责任编辑:姜洪明     审核:汤平如】
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